Angle-resolved photoemission study of unconventional cuprate superconductors

QC 2023-05-31

Abstract

Att förstå okonventionell supraledning är fortfarande ett av de viktigaste olösta problemen i modern fysik. Ett särskilt anmärkningsvärt fall är de kopparoxidbaserade högtemperatursupraledarna (kuprater), som sticker ut på grund av sina anmärkningsvärt höga övergångstemperaturer och relativt enkla struktur. Dessa exceptionella egenskaper gör inte bara studier av kuprater värdefulla för potentiella praktiska tillämpningar utan ger också en plattform för att studera mångpartikelfysik. Vinkelupplöst fotoemissionsspektroskopi (ARPES) har etablerat sig som ett oumbärligt verktyg för att studera elektronstrukturen hos kvantmaterial. Denna metod kan experimentellt mäta spektralfunktionen för ett kristalint material och därmed i princip fastställa alla enpartikelegenskaper hos materialet och underliggande mikroskopiska interaktioner. Under de senaste åren har tekniska framsteg möjliggjort utveckling och implementering av tidsupplöst ARPES (tr-ARPES). tr-ARPES ger tillgång till transienta icke-jämviktstillstånd och ger därmed värdefulla insikter i korrelerade systems dynamiska egenskaper. De arbeten som redovisas i denna avhandling är uppdelat i två huvuddelar. Den första delen fokuserar på utvecklingen av en högupplöst tr-ARPES ljuskälla baserad på övertonsgenerering (HHG). Den andra delen omfattar ARPES-undersökningar av hål- och elektrondopade kuprater.

Syftet med att utveckla tr-ARPES-ljuskällan var att ha åstadkomma en ljuskälla med specifika egenskaper såsom smal bandbredd, ett brett spektrum av fotonenergier (som täcker hela den första Brillouin-zonen), bra tidsupplösning (nära transformgränsen) och en hög repetitionsfrekvens (för att mildra rymdladdningseffekten). För att uppfylla dessa krav valdes HHG, driven av en ovanligt lång laserpuls (~460 fs) med kort våglängd (343 nm) från en frekvenstripplad Yb-fiberlaser. Valet av fotonenergi uppnås genom utbytbara flerskiktsbandpasspeglar och tunnfilmsfilter för att förhindra tidsmässig breddning. Med denna approach uppnår vi en energiupplösning på ΔE = 9, 14, 18, 111 meV för fotonenergier på hν = 10.8, 18.1, 25.3, 32.5 eV. En kontinuerligt valbar pumppuls tillhandahålls i området 0.65 μm till 9 μm av en tvåstegs optisk-parametrisk förstärkare. Fortsatt experimentellt utvecklingsarbete på den instrumentella sidan har gjorts för att utforska användandet av sfäriska gitter som ett alternativ för att välja HHG-övertoner. Detta har realiserats genom att utforma ett gitter med mycket låg linjedensitet så att den tidsmässiga breddningen kan minimeras. Det sfäriska gittret har beräknats numeriskt, tillverkats och experimentellt karakteriserats. En monokromator baserad på denna metod har jämförts med spegel+filter-konfigurationen och har visat mycket högre verkningsgrad (3.3 gånger högre för 10.8 eV och 12.9 gånger högre för 18.1 eV) med obetydlig tidsmässig breddning (6.8% ökning för 18.1 eV). Detta arbete ger därmed en kompakt och effektiv lösning för att extrahera ultrasnabba pulser från en HHG källa.

Inom ramen för arbetet på kuprater genomfördes en grundlig undersökning av den optimaldopade n-typ kupraten (NdCeCuO) med statisk ARPES. De mycket förfinade experimentella förhållandena har gjort det möjligt för oss att nå ettoöverträffat signal-brusförhållande. Resultaten har visat på två distinkta tillståndssektorer: den rekonstruerade Fermiytan, som uppvisar ett gap på grund av den antiferromagnetiska (AF) interaktionen, samt en kvarvarande spökfermiyta som kvarstår inom AF-pseudogapet. Denna spökfermiyta spelar en avgörande roll för bildandet av elektronpar. Dessutom visar experimenten ett replikband som uppträder som en kopia av det rekonstruerade bandet och som konsekvent är skiftat till högre bindningsenergi med ca. 60 meV. Denna energiskillnad tycks oberoende av både rörelsemängd och temperatur, vilket möjligen tyder på en koppling mellan AF-ordningen och elektron-phononinteraktionen. Utöver studierna av NdCuCuO har dessutom den håldopade kupraten (Bi-2212) studerats med det nyligen utvecklade tr-ARPES-systemet. Användandet av flygtidsdetektion har möjliggjort parallel mätning av dynamiken från nod till antinod. Dynamiken i tillstånden i gapet vid antinoden uppvisar skillnader med nära-nodregionen, vilket tentativt kan vara relaterat till pseudogapet vid antinoden.

urn.kb.se/resolve?urn=urn:nbn:se:kth:diva-327642